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中科院大連化物所單原子催化劑用于二氧化碳轉化研究取得新進展

2019-01-29 15:36  瀏覽:  

近日,我所航天催化與新材料研究室黃延強研究員、楊小峰副研究員團隊在單原子催化劑的設計合成及催化應用策略研究方面取得新進展,采用含氮有機聚合物材料為載體,制備出類均相銥活性中心的單原子催化劑,該催化劑在二氧化碳加氫反應中表現(xiàn)出優(yōu)異催化性能。相關研究成果以全文的形式于Cell旗下的Chem雜志上發(fā)表。

“單原子催化”概念由張濤團隊、清華大學李雋教授及美國亞利桑那州立大學劉景月教授于2011年共同提出,迅速成為多相催化領域的研究前沿,并有望成為關聯(lián)多相與均相催化的橋梁。然而,催化劑載體表面的不均勻性對單原子催化劑的形成、穩(wěn)定性能、催化性能都有極大的限制。為此,黃延強團隊提出借鑒均相催化模型,從分子水平構建載體負載單原子活性中心,從而不僅可獲得穩(wěn)定的單原子活性中心,而且可以實現(xiàn)單原子催化劑的“準均相”應用。

CO2催化加氫合成甲酸是一個原子經(jīng)濟性的反應,生成的甲酸不僅是重要化工原料,還可作為一種理想的液態(tài)儲氫材料。在前期探索CO2催化活化轉化的研究認識基礎上(Nat. Commun., ACS Catal., ChemSusChem),該團隊利用酰胺化反應簡捷、高效地制備出含有吡啶-酰胺基團的多孔有機聚合物,并將其作為載體負載單原子銥催化劑以實現(xiàn)活性中心的穩(wěn)定性,該催化劑在二氧化碳加氫制甲酸反應中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性,解決了多相催化在該反應中一直面臨的活性不高的難點。同時,科研人員通過球差電鏡、XPS、XAS等表征實驗,結合理論計算催化活性中心結構及光譜模擬,對Ir單原子催化劑的結構進行了精確解析,確認該單原子催化劑具有類均相活性中心,且具有與均相催化過程相同的催化反應機理。該研究為二氧化碳的高值化利用、設計新型單原子催化劑及應用提供了新思路。

以上研究得到了國家科技部重點研發(fā)計劃、中科院戰(zhàn)略性先導科技專項、國家自然科學基金項目、中國科學院青年創(chuàng)新促進會項目等資助。同時,這也是獻禮我所七十周年所慶文章之一。

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